Elektwòd grafèn ultra transparan ak elastik

Materyèl bidimensyonèl, tankou grafèn, yo atiran tou de pou aplikasyon konvansyonèl semi-kondiktè yo ak aplikasyon ki fèk parèt nan elektwonik fleksib. Sepandan, gwo fòs grafèn nan lakòz frakti nan ti defòmasyon, sa ki fè li difisil pou pwofite pwopriyete elektwonik ekstraòdinè li yo nan elektwonik ki ka lonje. Pou pèmèt ekselan pèfòmans depandan defòmasyon nan kondiktè grafèn transparan yo, nou te kreye nanoscrolls grafèn ant kouch grafèn anpile, ke yo rele miltikouch grafèn/grafèn scrolls (MGG). Anba defòmasyon, kèk scrolls te konekte domèn grafèn fragmenté yo pou kenbe yon rezo pèkolasyon ki te pèmèt ekselan konduktivite nan gwo defòmasyon. MGG trikouch ki sipòte sou elastomè yo te kenbe 65% nan konduktans orijinal yo nan 100% defòmasyon, ki se pèpandikilè ak direksyon koule aktyèl la, tandiske fim trikouch grafèn san nanoscrolls yo te kenbe sèlman 25% nan konduktans inisyal yo. Yon tranzistò tout kabòn ki ka lonje, fabrike avèk MGG kòm elektwòd, te montre yon transmitans >90% epi li te kenbe 60% nan pwodiksyon kouran orijinal li a 120% deformation (paralèl ak direksyon transpò chaj la). Tranzistò tout kabòn sa yo ki ka lonje anpil e ki transparan anpil te kapab pèmèt optoelektwonik sofistike ki ka lonje.
Elektwonik transparan ki ka detire se yon domèn k ap grandi ki gen aplikasyon enpòtan nan sistèm byoentegre avanse (1, 2) ansanm ak potansyèl pou entegre ak optoelektwonik ki ka detire (3, 4) pou pwodui robotik ak ekspozisyon mou sofistike. Grafèn montre pwopriyete trè dezirab tankou epesè atomik, gwo transparans, ak gwo konduktivite, men aplikasyon li nan aplikasyon ki ka detire te bloke pa tandans li genyen pou l fann nan ti deformasyon. Simonte limitasyon mekanik grafèn yo te kapab pèmèt nouvo fonksyonalite nan aparèy transparan ki ka detire.
Pwopriyete inik grafèn nan fè li yon kandida solid pou pwochen jenerasyon elektwòd kondiktif transparan yo (5, 6). Konpare ak kondiktè transparan ki pi souvan itilize a, oksid endyòm eten [ITO; 100 ohm/kare (sq) nan 90% transparans], grafèn monokouch ki grandi pa depo vapè chimik (CVD) gen yon konbinezon menm jan an nan rezistans fèy (125 ohm/sq) ak transparans (97.4%) (5). Anplis de sa, fim grafèn yo gen yon fleksibilite ekstraòdinè konpare ak ITO (7). Pa egzanp, sou yon substra plastik, kondiktans li ka konsève menm pou yon reyon koube osi piti ke 0.8 mm (8). Pou amelyore pèfòmans elektrik li kòm yon kondiktè fleksib transparan, travay anvan yo te devlope materyèl ibrid grafèn ak nanofil ajan inidimansyonèl (1D) oswa nanotub kabòn (CNT) (9-11). Anplis, yo te itilize grafèn kòm elektwòd pou semi-kondiktè eterostriktirèl dimansyon melanje (tankou Si an gwo 2D, nanofil/nanotub 1D, ak pwen kwantik 0D) (12), tranzistò fleksib, selil solè, ak dyòd ki emèt limyè (LED) (13–23).
Malgre ke grafèn te montre rezilta pwomèt pou elektwonik fleksib, aplikasyon li nan elektwonik ki ka detire te limite pa pwopriyete mekanik li yo (17, 24, 25); grafèn gen yon rèd nan plan 340 N/m ak yon modil Young 0.5 TPa (26). Rezo kabòn-kabòn ki solid la pa bay okenn mekanis disipasyon enèji pou deformation aplike e pakonsekan li fann fasilman a mwens pase 5% deformation. Pa egzanp, grafèn CVD ki transfere sou yon substra elastik polidimetilsiloksan (PDMS) ka sèlman kenbe konduktivite li a mwens pase 6% deformation (8). Kalkil teyorik yo montre ke pliye ak entèraksyon ant diferan kouch yo ta dwe diminye rèd la anpil (26). Lè yo anpile grafèn an plizyè kouch, yo rapòte ke grafèn bi- oswa trikouch sa a ka detire a 30% deformation, li montre yon chanjman rezistans 13 fwa pi piti pase sa ki nan grafèn monokouch (27). Sepandan, deformation sa a toujou siyifikativman enferyè a kondiktè ki ka detire dènye kri yo (28, 29).
Tranzistò yo enpòtan nan aplikasyon ki ka lonje paske yo pèmèt lekti sofistike detèktè ak analiz siyal (30, 31). Tranzistò sou PDMS ak grafèn miltikouch kòm elektwòd sous/drenaj ak materyèl kanal ka kenbe fonksyon elektrik jiska 5% deformation (32), ki siyifikativman anba valè minimòm obligatwa a (~50%) pou detèktè siveyans sante pòtab ak po elektwonik (33, 34). Dènyèman, yo te eksplore yon apwòch kirigami grafèn, epi tranzistò ki kontwole pa yon elektwolit likid ka lonje jiska 240% (35). Sepandan, metòd sa a mande grafèn sispann, sa ki konplike pwosesis fabrikasyon an.
La a, nou reyalize aparèy grafèn ki ka lonje anpil lè nou entèkale woulo grafèn (~1 a 20 μm longè, ~0.1 a 1 μm lajè, ak ~10 a 100 nm wotè) ant kouch grafèn yo. Nou fè ipotèz ke woulo grafèn sa yo ta ka bay chemen kondiktif pou pon fant nan fèy grafèn yo, kidonk kenbe yon wo konduktivite anba tansyon. Woulo grafèn yo pa bezwen plis sentèz oswa pwosesis; yo fòme natirèlman pandan pwosedi transfè mouye a. Lè nou itilize woulo grafèn miltikouch G/G (grafèn/grafèn) (MGG), elektwòd grafèn ki ka lonje (sous/drenaj ak pòtay) ak CNT semi-kondiktè, nou te kapab demontre tranzistò tout-kabòn ki trè transparan ak trè lonje, ki ka lonje a 120% tansyon (paralèl ak direksyon transpò chaj la) epi kenbe 60% nan pwodiksyon kouran orijinal yo. Sa a se tranzistò transparan ki baze sou kabòn ki pi lonje jiskaprezan, epi li bay ase kouran pou kondwi yon LED inòganik.
Pou nou te kapab itilize elektwòd grafèn transparan ki ka lonje sou gwo sifas, nou te chwazi grafèn ki te grandi pa CVD sou yon papye aliminyòm Cu. Papye aliminyòm Cu a te sispann nan sant yon tib kwatz CVD pou pèmèt grafèn nan grandi sou tou de bò yo, sa ki te fòme estrikti G/Cu/G. Pou transfere grafèn nan, nou te premye aplike yon kouch mens poli(metil metakrilat) (PMMA) sou yon aparèy pou file koton pou pwoteje yon bò grafèn nan, ke nou te rele grafèn anlè (vis vèsa pou lòt bò grafèn nan), epi apre sa, tout fim nan (PMMA/grafèn anlè/Cu/grafèn anba) te tranpe nan yon solisyon (NH4)2S2O8 pou grave papye aliminyòm Cu a. Grafèn anba a san kouch PMMA a pral inevitableman gen fant ak domaj ki pèmèt yon pwodui pou grave l penetre (36, 37). Jan Fig. 1A montre sa, anba efè tansyon sifas la, domèn grafèn yo ki te lage yo te woule an woulo epi answit tache sou fim G/PMMA anlè ki rete a. Yo ka transfere woulo G/G anlè yo sou nenpòt substrat, tankou SiO2/Si, vè, oubyen yon polymère mou. Lè yo repete pwosesis transfè sa a plizyè fwa sou menm substrat la, yo jwenn estrikti MGG.
(A) Ilistrasyon eskematik pwosedi fabrikasyon pou MGG kòm yon elektwòd elastik. Pandan transfè grafèn nan, grafèn dèyè sou papye aliminyòm Cu a te kase nan limit ak domaj, li te woule nan fòm abitrè, epi li te byen tache sou fim anwo yo, pou fòme nano-woule. Katriyèm desen an montre estrikti MGG anpile a. (B ak C) Karakterizasyon TEM wo rezolisyon yon MGG monokouch, ki konsantre sou grafèn monokouch (B) la ak rejyon woulo (C) la, respektivman. Imaj anndan (B) a se yon imaj ki gen ti agrandisman ki montre mòfoloji jeneral MGG monokouch yo sou griy TEM lan. Imaj anndan (C) yo se pwofil entansite yo pran sou bwat rektangilè yo endike nan imaj la, kote distans ki genyen ant plan atomik yo se 0.34 ak 0.41 nm. (D) Espèk EEL kabòn K-edge ak pik grafit karakteristik π* ak σ* ki make. (E) Imaj AFM seksyonèl woulo monokouch G/G ak yon pwofil wotè sou liy pwen jòn nan. (F rive I) Imaj mikwoskopi optik ak AFM nan twa kouch G san (F ak H) ak avèk woulo (G ak I) sou substrats SiO2/Si 300 nm epesè, respektivman. Woulo ak rid reprezantatif yo te make pou mete aksan sou diferans yo.
Pou verifye si woulo yo se grafèn woule, nou te fè etid mikwoskòp elektwonik transmisyon (TEM) ak espektroskopi pèt enèji elektwonik (EEL) wo rezolisyon sou estrikti woulo monokouch top-G/G yo. Figi 1B montre estrikti egzagonal yon grafèn monokouch, epi imaj anndan an se yon mòfoloji jeneral fim nan ki kouvri sou yon sèl twou kabòn nan griy TEM lan. Grafèn monokouch la kouvri pi fò nan griy la, epi kèk flokon grafèn an prezans plizyè pil bag egzagonal parèt (Fig. 1B). Lè nou agrandi yon woulo endividyèl (Fig. 1C), nou obsève yon gwo kantite franj rezo grafèn, ak espasman rezo a nan seri 0.34 a 0.41 nm. Mezi sa yo sijere ke flokon yo woule owaza epi yo pa grafit pafè, ki gen yon espasman rezo 0.34 nm nan anpileman kouch "ABAB". Figi 1D a montre spectre EEL kabòn K-edge la, kote pik la nan 285 eV soti nan òbital π* la epi lòt la alantou 290 eV la soti nan tranzisyon òbital σ* la. Nou ka wè ke lyezon sp2 domine nan estrikti sa a, sa ki verifye ke woulo yo trè grafit.
Imaj mikwoskòp optik ak mikwoskòp fòs atomik (AFM) yo bay yon pi bon konpreyansyon sou distribisyon nano-woulaj grafèn nan MGG yo (Fig. 1, E rive G, ak fig. S1 ak S2). Woulo yo distribye owaza sou sifas la, epi dansite nan plan yo ogmante pwopòsyonèlman ak kantite kouch anpile yo. Anpil woulo mele nan ne epi yo montre wotè ki pa inifòm nan seri 10 a 100 nm. Yo gen yon longè 1 a 20 μm ak yon lajè 0.1 a 1 μm, tou depann de gwosè flokon grafèn inisyal yo. Jan yo montre nan Fig. 1 (H ak I), woulo yo gen gwosè siyifikativman pi gwo pase rid yo, sa ki mennen nan yon koòdone pi rèd ant kouch grafèn yo.
Pou mezire pwopriyete elektrik yo, nou te trase modèl fim grafèn avèk oswa san estrikti woulo epi anpile kouch an bann 300 μm lajè ak 2000 μm longè lè l sèvi avèk fotolitografi. Rezistans de sond kòm yon fonksyon defòmasyon yo te mezire nan kondisyon anbyen. Prezans woulo yo te redwi rezistivite pou grafèn monokouch pa 80% ak sèlman yon diminisyon 2.2% nan transmisyon an (fig. S4). Sa konfime ke nanowoulo yo, ki gen yon dansite kouran ki wo jiska 5 × 107 A/cm2 (38, 39), fè yon kontribisyon elektrik trè pozitif nan MGG yo. Pami tout grafèn plenn mono-, bi-, ak trikouch ak MGG yo, MGG trikouch la gen pi bon kondiktans lan ak yon transparans prèske 90%. Pou nou konpare ak lòt sous grafèn ki rapòte nan literati a, nou te mezire rezistans fèy kat sond yo tou (fig. S5) epi nou te klase yo kòm yon fonksyon transmisyon nan 550 nm (fig. S6) nan Fig. 2A. MGG montre yon konduktivite ak yon transparans konparab oswa pi wo pase grafèn plenn miltikouch anpile atifisyèlman ak oksid grafèn redwi (RGO) (6, 8, 18). Remake byen ke rezistans fèy grafèn plenn miltikouch anpile atifisyèlman ki soti nan literati a yon ti kras pi wo pase sa yo ki nan MGG nou an, pwobableman akòz kondisyon kwasans ak metòd transfè ki pa optimize yo.
(A) Rezistans fèy kat sond kont transmisyon a 550 nm pou plizyè kalite grafèn, kote kare nwa yo endike MGG mono-, bi-, ak trikouch; sèk wouj yo ak triyang ble yo koresponn ak grafèn plenn miltikouch ki grandi sou Cu ak Ni nan etid Li et al. (6) ak Kim et al. (8), respektivman, epi answit transfere sou SiO2/Si oswa kwatz; epi triyang vèt yo se valè pou RGO nan diferan degre rediksyon nan etid Bonaccorso et al. (18). (B ak C) Chanjman rezistans nòmalize MGG mono-, bi- ak trikouch ak G kòm yon fonksyon souch pèpandikilè (B) ak paralèl (C) ak direksyon koule kouran an. (D) Chanjman rezistans nòmalize bikouch G (wouj) ak MGG (nwa) anba chaj souch siklik jiska 50% souch pèpandikilè. (E) Chanjman rezistans nòmalize trikouch G (wouj) ak MGG (nwa) anba chaj souch siklik jiska 90% souch paralèl. (F) Chanjman kapasitans nòmalize G monokouch, bikouch ak trikouch ak MGG bikouch ak trikouch kòm yon fonksyon deformation. Desen anndan an se estrikti kondansateur a, kote substrat polymère a se SEBS epi kouch dyelèktrik polymère a se SEBS ki gen yon epesè 2 μm.
Pou evalye pèfòmans MGG a ki depandan sou deformation, nou te transfere grafèn sou substrats elastomè termoplastik styrene-etilèn-butadyèn-styrene (SEBS) (~2 cm lajè ak ~5 cm longè), epi nou te mezire konduktivite a pandan nou t ap lonje substrats la (gade Materyèl ak Metòd) ni pèpandikilè ni paralèl ak direksyon koule kouran an (Fig. 2, B ak C). Konpòtman elektrik ki depandan sou deformation an te amelyore avèk enkòporasyon nanoscrolls yo ak ogmantasyon kantite kouch grafèn yo. Pa egzanp, lè deformation an pèpandikilè ak koule kouran an, pou grafèn monokouch, adisyon scrolls yo te ogmante deformation an nan ka kraze elektrik soti nan 5 a 70%. Tolerans deformation grafèn trikouch la amelyore tou anpil konpare ak grafèn monokouch la. Avèk nanoscrolls yo, a 100% deformation pèpandikilè, rezistans estrikti trikouch MGG a ogmante sèlman pa 50%, an konparezon ak 300% pou grafèn trikouch san scrolls. Nou te envestige chanjman rezistans anba chaj deformation siklik. Pou konparezon (Fig. 2D), rezistans yon fim grafèn bikouch senp ogmante anviwon 7.5 fwa apre ~700 sik nan 50% defòmasyon pèpandikilè epi yo kontinye ogmante ak defòmasyon nan chak sik. Nan lòt men an, rezistans yon MGG bikouch sèlman ogmante anviwon 2.5 fwa apre ~700 sik. Lè yo aplike jiska 90% defòmasyon sou direksyon paralèl la, rezistans grafèn trikouch la ogmante ~100 fwa apre 1000 sik, tandiske li sèlman ~8 fwa nan yon MGG trikouch (Fig. 2E). Rezilta siklaj yo montre nan fig. S7. Ogmantasyon relativman pi rapid nan rezistans sou direksyon defòmasyon paralèl la se paske oryantasyon fant yo pèpandikilè ak direksyon koule aktyèl la. Devyasyon rezistans pandan chajman ak dechaj defòmasyon an se akòz rekiperasyon viskoelastik substra elastomè SEBS la. Rezistans ki pi estab nan bann MGG yo pandan siklaj la se akòz prezans gwo woulo ki ka konekte pati grafèn ki fann yo (jan AFM obsève li), ede kenbe yon chemen pèkolasyon. Yo te deja rapòte fenomèn sa a kote yo kenbe konduktivite pa yon chemen pèkolasyon pou metal fann oswa fim semi-kondiktè sou substrats elastomè (40, 41).
Pou evalye fim sa yo ki baze sou grafèn kòm elektwòd pòtay nan aparèy ki ka lonje, nou te kouvri kouch grafèn nan ak yon kouch dyelèktrik SEBS (2 μm epesè) epi nou te kontwole chanjman kapasitans dyelèktrik la kòm yon fonksyon defòmasyon (gade Fig. 2F ak Materyèl Siplemantè yo pou plis detay). Nou te obsève ke kapasitans ak elektwòd grafèn monokouch senp ak bikouch yo te diminye rapidman akòz pèt konduktivite nan plan grafèn nan. Okontrè, kapasitans ki gen pòtay MGG yo ansanm ak grafèn trikouch senp te montre yon ogmantasyon kapasitans ak defòmasyon, ki te espere akòz rediksyon nan epesè dyelèktrik ak defòmasyon. Ogmantasyon espere nan kapasitans lan te koresponn trè byen ak estrikti MGG a (fig. S8). Sa endike ke MGG apwopriye kòm yon elektwòd pòtay pou tranzistò ki ka lonje.
Pou nou ka plis envestige wòl woulo grafèn 1D a sou tolerans souch konduktivite elektrik la epi pi byen kontwole separasyon ki genyen ant kouch grafèn yo, nou te itilize CNT ki kouvri ak espre pou ranplase woulo grafèn yo (gade Materyèl Siplemantè yo). Pou imite estrikti MGG yo, nou te depoze twa dansite CNT (sa vle di, CNT1
(A rive nan C) Imaj AFM twa dansite diferan nan CNT (CNT1
Pou nou pi byen konprann kapasite yo kòm elektwòd pou elektwonik ki ka detire, nou te envestige sistematikman mòfoloji MGG ak G-CNT-G anba defòmasyon. Mikwoskopi optik ak mikwoskopi elektwonik optik (SEM) pa metòd karakterizasyon efikas paske tou de manke kontras koulè epi SEM sijè a artefak imaj pandan optik elektwon lè grafèn sou substrats polimè (fig. S9 ak S10). Pou obsève in situ sifas grafèn anba defòmasyon, nou te kolekte mezi AFM sou MGG trikouch ak grafèn plenn apre nou te transfere yo sou substrats SEBS trè mens (~0.1 mm epesè) ak elastik. Akòz domaj intrinsèk nan grafèn CVD ak domaj ekstèn pandan pwosesis transfè a, fant yo inevitableman pwodui sou grafèn ki defòme a, epi avèk defòmasyon k ap ogmante, fant yo vin pi dans (Fig. 4, A rive D). Tou depan de estrikti anpile elektwòd ki baze sou kabòn yo, fant yo montre diferan mòfoloji (fig. S11) (27). Dansite zòn fant (defini kòm zòn fant/zòn analize) nan grafèn miltikouch la mwens pase sa ki nan grafèn monokouch apre defòmasyon, ki konsistan avèk ogmantasyon nan konduktivite elektrik pou MGG yo. Nan lòt men an, yo souvan obsève woulo liv pou konekte fant yo, sa ki bay chemen kondiktif adisyonèl nan fim defòme a. Pa egzanp, jan yo make nan imaj Fig. 4B a, yon woulo liv laj te travèse yon fant nan MGG trikouch la, men yo pa t obsève okenn woulo liv nan grafèn plenn lan (Fig. 4, E rive H). Menm jan an tou, CNT yo te konekte fant yo nan grafèn tou (fig. S11). Dansite zòn fant lan, dansite zòn woulo liv la, ak aspè britalite fim yo rezime nan Fig. 4K.
(A rive H) Imaj AFM in situ ki montre woulo trikouch G/G (A rive D) ak estrikti trikouch G (E rive H) sou yon elastomè SEBS trè mens (~0.1 mm epesè) a 0, 20, 60, ak 100 % deformation. Fant ak woulo reprezantatif yo montre ak flèch. Tout imaj AFM yo nan yon zòn 15 μm × 15 μm, lè l sèvi avèk menm ba echèl koulè a ​​jan sa make. (I) Similasyon jeyometri elektwòd grafèn monokouch ki gen modèl sou substrat SEBS la. (J) Similasyon kat kontou souch logaritmik prensipal maksimòm nan grafèn monokouch la ak substrat SEBS la a 20% deformation ekstèn. (K) Konparezon dansite zòn fant (kolòn wouj), dansite zòn woulo (kolòn jòn), ak aspè sifas (kolòn ble) pou diferan estrikti grafèn.
Lè yo lonje fim MGG yo, gen yon mekanis adisyonèl enpòtan ki pèmèt woulo yo konekte rejyon grafèn ki fann yo, pou kenbe yon rezo pèkolasyon. Woulo grafèn yo pwomèt paske yo ka gen plizyè dizèn mikwomèt longè e pakonsekan yo kapab konekte fant ki tipikman rive nan yon echèl mikwomèt. Anplis de sa, paske woulo yo fèt ak plizyè kouch grafèn, yo dwe gen yon rezistans ki ba. An konparezon, rezo CNT ki relativman dans (ki gen mwens transmisyon) yo nesesè pou bay yon kapasite pon konduktif konparab, paske CNT yo pi piti (jeneralman kèk mikwomèt longè) epi mwens konduktif pase woulo yo. Yon lòt bò, jan yo montre nan fig. S12, alòske grafèn nan fann pandan lonje pou akomode souch, woulo yo pa fann, sa ki endike ke lèt la ta ka ap glise sou grafèn ki anba a. Rezon ki fè yo pa fann an pwobableman akòz estrikti woule a, ki konpoze de plizyè kouch grafèn (~1 a 20 μm longè, ~0.1 a 1 μm lajè, ak ~10 a 100 nm wotè), ki gen yon modil efektif ki pi wo pase grafèn yon sèl kouch la. Jan Green ak Hersam (42) rapòte li, rezo CNT metalik yo (dyamèt tib 1.0 nm) ka reyalize rezistans fèy ki ba <100 ohm/sq malgre gwo rezistans jonksyon ant CNT yo. Lè nou konsidere ke woulo grafèn nou yo gen lajè 0.1 a 1 μm epi ke woulo G/G yo gen zòn kontak pi gwo pase CNT yo, rezistans kontak la ak zòn kontak ant grafèn ak woulo grafèn yo pa ta dwe faktè limitatif pou kenbe yon konduktivite ki wo.
Grafèn nan gen yon modil pi wo pase substrat SEBS la. Malgre ke epesè efektif elektwòd grafèn nan pi ba anpil pase sa substrat la, rèd grafèn nan fwa epesè li konparab ak sa substrat la (43, 44), sa ki lakòz yon efè zile rijid modere. Nou te simile defòmasyon yon grafèn 1 nm epesè sou yon substrat SEBS (gade Materyèl Siplemantè pou plis detay). Dapre rezilta simulation yo, lè yo aplike 20% souch sou substrat SEBS la ekstènman, souch mwayèn nan grafèn nan se ~6.6% (Fig. 4J ak fig. S13D), ki konsistan avèk obsèvasyon eksperimantal yo (gade fig. S13). Nou te konpare souch nan rejyon grafèn ak substrat ki gen modèl yo lè l sèvi avèk mikwoskòp optik epi nou te jwenn ke souch nan rejyon substrat la omwen de fwa pi wo pase souch nan rejyon grafèn nan. Sa endike ke souch ki aplike sou modèl elektwòd grafèn yo te kapab siyifikativman limite, fòme zile rijid grafèn sou tèt SEBS (26, 43, 44).
Se poutèt sa, kapasite elektwòd MGG yo pou kenbe yon konduktivite ki wo anba gwo estrès pwobableman pèmèt pa de mekanis prensipal: (i) Woulo yo ka konekte rejyon ki pa konekte yo pou kenbe yon chemen pèkolasyon kondiktif, epi (ii) fèy/elastomè grafèn miltikouch yo ka glise youn sou lòt, sa ki lakòz yon rediksyon nan estrès sou elektwòd grafèn yo. Pou plizyè kouch grafèn transfere sou elastomè, kouch yo pa byen tache youn ak lòt, sa ki ka glise an repons a estrès (27). Woulo yo te ogmante tou aspè aspè kouch grafèn yo, sa ki ka ede ogmante separasyon ki genyen ant kouch grafèn yo e pakonsekan pèmèt glisman kouch grafèn yo.
Aparèy ki fèt ak tout kabòn yo ap pouswiv avèk anpil antouzyas akòz pri ki ba yo ak gwo débit yo. Nan ka nou an, nou te fabrike tranzistò tout kabòn yo lè l sèvi avèk yon pòtay grafèn anba, yon kontak sous/drenaj grafèn anlè, yon semi-kondiktè CNT klase, ak SEBS kòm yon dyelèktrik (Fig. 5A). Jan Fig. 5B montre, yon aparèy tout kabòn ak CNT kòm sous/drenaj ak pòtay (aparèy anba) pi opak pase aparèy ki gen elektwòd grafèn (aparèy anlè). Sa a se paske rezo CNT yo mande pi gwo epesè e, kidonk, pi ba transmitans optik pou reyalize rezistans fèy menm jan ak sa ki nan grafèn (fig. S4). Figi 5 (C ak D) montre koub transfè ak pwodiksyon reprezantatif anvan defòmasyon pou yon tranzistò ki fèt ak elektwòd MGG bikouch. Lajè kanal la ak longè tranzistò ki pa defòme a te 800 ak 100 μm, respektivman. Rapò limen/etenn ki mezire a pi gran pase 103 ak kouran limen ak etenn nan nivo 10−5 ak 10−8 A, respektivman. Koub pwodiksyon an montre rejim lineyè ak saturation ideyal ak yon depandans klè sou vòltaj pòtay la, sa ki endike yon kontak ideyal ant CNT yo ak elektwòd grafèn yo (45). Yo obsève rezistans kontak la ak elektwòd grafèn yo pi ba pase sa ki te genyen ak fim Au evapore a (gade fig. S14). Mobilite saturation tranzistò ki ka detire a se anviwon 5.6 cm2/Vs, menm jan ak sa ki genyen nan menm tranzistò CNT ki klase ak polymère yo sou substrats Si rijid ak SiO2 300-nm kòm yon kouch dyelèktrik. Li posib pou amelyore mobilite plis toujou ak dansite tib optimize ak lòt kalite tib (46).
(A) Schéma yon tranzistò ki ka lonje ki baze sou grafèn. SWNT, nanotub kabòn ak yon sèl miray. (B) Foto tranzistò ki ka lonje yo ki fèt ak elektwòd grafèn (anwo) ak elektwòd CNT (anba). Diferans nan transparans lan aparan klèman. (C ak D) Koub transfè ak pwodiksyon tranzistò ki baze sou grafèn sou SEBS anvan defòmasyon. (E ak F) Koub transfè, kouran limen ak etenn, rapò limen/etenn, ak mobilite tranzistò ki baze sou grafèn nan diferan defòmasyon.
Lè yo te lonje aparèy transparan ki fèt ak tout kabòn nan direksyon paralèl ak direksyon transpò chaj la, yo te obsève yon degradasyon minimòm jiska 120% deformation. Pandan deformation an, mobilite a te diminye kontinyèlman soti nan 5.6 cm2/Vs a 0% deformation pou rive nan 2.5 cm2/Vs a 120% deformation (Fig. 5F). Nou te konpare tou pèfòmans tranzistò a pou diferan longè kanal (gade tablo S1). Li enpòtan pou note ke, a yon deformation ki rive jis 105%, tout tranzistò sa yo te toujou montre yon rapò limen/etenn ki wo (>103) ak yon mobilite ki wo (>3 cm2/Vs). Anplis de sa, nou te rezime tout travay resan yo sou tranzistò tout kabòn yo (gade tablo S2) (47–52). Lè yo optimize fabrikasyon aparèy sou elastomè yo epi yo itilize MGG kòm kontak, tranzistò tout kabòn nou yo montre bon pèfòmans an tèm de mobilite ak isterèz epi yo ka detire anpil tou.
Kòm yon aplikasyon tranzistò ki totalman transparan e ki ka lonje a, nou te itilize li pou kontwole komitasyon yon LED (Fig. 6A). Jan yo montre nan Fig. 6B, yo ka wè LED vèt la byen klè atravè aparèy ki fèt ak kabòn ki ka lonje a ki plase dirèkteman anlè a. Pandan l ap lonje a ~100% (Fig. 6, C ak D), entansite limyè LED la pa chanje, sa ki konsistan avèk pèfòmans tranzistò ki dekri anwo a (gade fim S1). Sa a se premye rapò sou inite kontwòl ki ka lonje ki fèt lè l sèvi avèk elektwòd grafèn, ki demontre yon nouvo posiblite pou elektwonik grafèn ki ka lonje.
(A) Sikwi yon tranzistò pou kontwole yon LED. GND, tè. (B) Foto tranzistò tout kabòn ki ka lonje epi transparan an 0% defòmasyon monte anlè yon LED vèt. (C) Tranzistò tout kabòn ki transparan epi ki ka lonje epi ki itilize pou chanje LED la monte anlè LED ki gen 0% (agoch) ak ~100% defòmasyon (adwat). Flèch blan yo montre kòm makè jòn sou aparèy la pou montre chanjman distans pandan y ap lonje a. (D) View bò tranzistò lonje a, ak LED la pouse nan elastomè a.
An konklizyon, nou te devlope yon estrikti grafèn kondiktif transparan ki kenbe yon gwo konduktivite anba gwo defòmasyon kòm elektwòd elastik, grasa nanoscrolls grafèn ant kouch grafèn anpile yo. Estrikti elektwòd MGG bi- ak trikouch sa yo sou yon elastomè ka kenbe 21 ak 65%, respektivman, nan konduktivite defòmasyon 0% yo nan yon defòmasyon ki rive jis 100%, konpare ak pèt konplè konduktivite nan yon defòmasyon 5% pou elektwòd grafèn monokouch tipik yo. Chemen kondiktif adisyonèl nan scrolls grafèn yo ansanm ak entèraksyon fèb ant kouch transfere yo kontribye nan estabilite konduktivite siperyè a anba defòmasyon. Nou te aplike estrikti grafèn sa a tou pou fabrike tranzistò elastik tout kabòn. Jiskaprezan, sa a se tranzistò ki baze sou grafèn ki pi elastik la ak pi bon transparans san yo pa itilize defòmasyon. Malgre ke etid sa a te fèt pou pèmèt grafèn pou elektwonik elastik, nou kwè ke apwòch sa a ka pwolonje pou lòt materyèl 2D pou pèmèt elektwonik 2D elastik.
Yo te kiltive grafèn CVD sou gwo sifas sou papye aliminyòm Cu sispann (99.999%; Alfa Aesar) anba yon presyon konstan 0.5 mtorr avèk 50–SCCM (santimèt kib estanda pa minit) CH4 ak 20–SCCM H2 kòm prekisè a 1000°C. Yo te kouvri tou de bò papye aliminyòm Cu a ak yon sèl kouch grafèn. Yo te pase yon kouch mens PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) sou yon bò papye aliminyòm Cu a, pou fòme yon estrikti PMMA/G/papye aliminyòm Cu/G. Apre sa, yo te tranpe tout fim nan nan yon solisyon 0.1 M pèrsulfat amonyòm [(NH4)2S2O8] pandan apeprè 2 èdtan pou grave papye aliminyòm Cu a. Pandan pwosesis sa a, grafèn ki pa t pwoteje a te premye chire sou limit grenn yo epi answit li te woule an woulo akòz tansyon sifas la. Yo te tache woulo yo sou fim grafèn anwo a ki sipòte pa PMMA, pou fòme woulo PMMA/G/G. Apre sa, yo te lave fim yo plizyè fwa nan dlo deyonize epi yo te mete yo sou yon substra sib, tankou yon substra rijid SiO2/Si oubyen yon substra plastik. Le pli vit ke fim ki te kole a te seche sou substra a, yo te tranpe echantiyon an youn apre lòt nan asetòn, 1:1 asetòn/IPA (alkòl izopropilik), ak IPA pandan 30 segonn chak pou retire PMMA. Yo te chofe fim yo a 100°C pandan 15 minit oubyen yo te kenbe yo nan yon vakyòm pandan tout lannwit lan pou retire nèt dlo ki te bloke a anvan yo te transfere yon lòt kouch G/G woulo sou li. Etap sa a te pou evite detache fim grafèn nan sou substra a epi asire yon kouvèti konplè MGG yo pandan y ap lage kouch sipò PMMA a.
Yo te obsève mòfoloji estrikti MGG a lè l sèvi avèk yon mikwoskòp optik (Leica) ak yon mikwoskòp elektwonik optik (1 kV; FEI). Yo te opere yon mikwoskòp fòs atomik (Nanoscope III, Digital Instrument) nan mòd tape pou obsève detay woulo G yo. Yo te teste transparans fim nan avèk yon espektwomèt iltravyolèt-vizib (Agilent Cary 6000i). Pou tès yo lè deformation an te nan direksyon pèpandikilè koule kouran an, yo te itilize fotolitografi ak plasma O2 pou modele estrikti grafèn yo an bann (~300 μm lajè ak ~2000 μm longè), epi yo te depoze elektwòd Au (50 nm) tèmikman lè l sèvi avèk mask lonbraj nan tou de bout bò long lan. Apre sa, yo te mete bann grafèn yo an kontak ak yon elastomè SEBS (~2 cm lajè ak ~5 cm longè), ak aks long bann yo paralèl ak bò kout SEBS la, epi yo te grave BOE (grave oksid tampon) (HF:H2O 1:6) ak galyòm endyòm eutektik (EGaIn) kòm kontak elektrik. Pou tès defòmasyon paralèl, estrikti grafèn san modèl (~5 × 10 mm) te transfere sou substrat SEBS, ak aks long paralèl ak bò long substrat SEBS la. Pou tou de ka yo, tout G (san woulo G)/SEBS la te lonje sou bò long elastomè a nan yon aparèy manyèl, epi in situ, nou te mezire chanjman rezistans yo anba defòmasyon sou yon estasyon sond ak yon analizè semi-kondiktè (Keithley 4200-SCS).
Tranzistò tout kabòn yo, ki trè elastik e transparan, sou yon substrat elastik, te fabrike avèk pwosedi sa yo pou evite domaj solvang òganik sou dyeelektrik polimè a ak substrat la. Estrikti MGG yo te transfere sou SEBS kòm elektwòd pòtay. Pou jwenn yon kouch dyeelektrik polimè inifòm fim mens (2 μm epesè), yon solisyon SEBS toluèn (80 mg/ml) te pase nan yon wotasyon sou yon substrat SiO2/Si modifye ak oktadesiltriklorosilan (OTS) a 1000 rpm pandan 1 minit. Fim dyeelektrik mens lan ka fasilman transfere soti nan sifas OTS idrofob la sou substrat SEBS ki kouvri ak grafèn ki prepare a. Yo te kapab fè yon kondansateur lè yo depoze yon elektwòd anlè metal likid (EGaIn; Sigma-Aldrich) pou detèmine kapasitans lan kòm yon fonksyon deformation lè l sèvi avèk yon mèt LCR (induktans, kapasitans, rezistans) (Agilent). Lòt pati tranzistò a te konpoze de CNT semi-kondiktè klase pa polimè, swivan pwosedi yo te rapòte deja (53). Elektwòd sous/drenaj ki gen modèl yo te fabrike sou substrats rijid SiO2/Si. Apre sa, de pati yo, dyelektrik/G/SEBS ak CNT/G/SiO2/Si ki gen modèl, te lamine youn ak lòt, epi tranpe yo nan BOE pou retire substrats rijid SiO2/Si a. Kidonk, tranzistò ki konplètman transparan e ki ka detire yo te fabrike. Tès elektrik anba tansyon an te fèt sou yon konfigirasyon detire manyèl jan metòd ki mansyone pi wo a.
Materyèl siplemantè pou atik sa a disponib nan http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
fig. S1. Imaj mikwoskopi optik monokouch MGG sou substrat SiO2/Si nan diferan agrandisman.
fig. S4. Konparezon rezistans ak transmitans de fèy sond @550 nm nan grafèn plenn mono-, bi- ak trikouch (kare nwa), MGG (sèk wouj), ak CNT (triyang ble).
fig. S7. Chanjman rezistans nòmalize MGG monokouch ak bikouch (nwa) ak G (wouj) anba yon chaj defòmasyon siklik ~1000 jiska 40 ak 90% defòmasyon paralèl, respektivman.
fig. S10. Imaj SEM twa kouch MGG sou elastomè SEBS apre defòmasyon, ki montre yon kwa long an espiral sou plizyè fant.
fig. S12. Imaj AFM nan twa kouch MGG sou yon elastomè SEBS trè mens nan 20% deformation, ki montre ke yon woulo travèse yon fant.
tablo S1. Mobilite tranzistò nanotub kabòn bikouch MGG-yon sèl miray nan diferan longè kanal anvan ak apre defòmasyon.
Sa a se yon atik aksè ouvè distribye anba kondisyon lisans Creative Commons Attribution-NonCommercial la, ki pèmèt itilizasyon, distribisyon ak repwodiksyon nan nenpòt mwayen, depi itilizasyon ki soti nan li a pa pou avantaj komèsyal epi depi travay orijinal la byen site.
REMAK: Nou sèlman mande adrès imel ou pou moun w ap rekòmande paj la ba li a konnen ou te vle yo wè li, epi pou l konnen se pa lapòs tenten. Nou pa pran okenn adrès imel.
Kesyon sa a se pou teste si ou se yon vizitè imen epi pou anpeche soumèt spam otomatik.
Pa Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Pa Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Asosyasyon Ameriken pou Avansman Syans. Tout dwa rezève. AAAS se yon patnè HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef ak COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.